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钒掺杂的磷化钨催化剂咔唑加氢脱氮性能
李翠清, 孙桂大, 李凤艳, 张登前
石油化工高等学校学报
2009, 22 (3):
24-27.
DOI: 10.3696/j.issn.1006-396X.2009.03.007
以γ- Al2O3 为载体，采用共浸渍和程序升温H2 还原的方法，制备了一系列钒掺杂的磷化钨催化剂，对催化剂进行了XRD，BET，TG和XPS 表征。通过高压微反装置，在3 MPa，360 ℃和空速为4 h - 1 的条件下，考察了催化剂咔唑HDN 活性。结果表明，掺杂钒在一定程度上影响了活性组分WP 在载体表面的分散，当钒掺杂量达到5%时，钒与载体和活性组分间产生明显的协同效应使其结构发生细微变化。掺杂钒使催化剂前体表面的W 物种起始磷化还原温度提高而磷化还原程度降低，而载体表面高价态W6+ 数量提高。钒掺杂量为1 %的催化剂能明显增加咔唑HDN 反应活性，其咔唑HDN 转化率比不加钒的催化剂提高12. 7 %。磷化钨催化剂咔唑HDN 反应有3条路径，其中直接氢解脱氮反应(路径1) 选择性只有3. 2 %，而先加氢使两个苯环都饱和然后脱氮的反应路径(路径3) 占绝对优势，其选择性为91. 0 %。与未掺杂钒的磷化钨催化剂相比，掺杂1 %钒的催化剂的咔唑HDN 反应直接氢解脱氮选择性有所降低，通过路径3 的反应选择性降低6. 7 % ，而先加氢使一个苯环饱和然后脱氮(路径2) 的选择性提高7. 3 %。
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